2014年7月2日，参加“尚老板的练习生”选秀比赛海选，最终通过选拔成为尚雯婕工作室的练习生 [6]  ；10月15日，随组合fresh极客少年团出席韩火火举办的秋冬时尚酒会暨《Fire Bible有范儿》图书上市活动；10月24日，所属组合与尚雯婕、海清等明星参加第七届ELLE风尚大典颁奖典礼，并与尚雯婕献唱时装秀 [7]  ；11月25日，与所属组合参加“红牛不插电”杭州站演唱会 [8]  ；12月13日，发行组合出道专辑《UP 4 U》 [9]  。

2015年7月，分别受邀出席了伦敦、米兰、巴黎国际时装周 [10]  ，因连续22天赶赴3城参加8场秀而受到时尚界关注 [11]  ；8月28日，推出组合EP《夏日大作战》 [12]  ；9月8日，曾舜晞获国际杂志《OK！精彩》年度颁奖礼年度挚爱时尚新人奖 [13]  ；9月28日，推出治愈系抒情单曲《世界晚安》 [14]  ；10月曾舜晞退出组合单飞，正式进军影视圈 [15]  ；12月4日，与黄晓明、贾玲、张馨予等参与湖南卫视真人秀节目《全员加速中》录制

2016年1月，曾舜晞以“天天小兄弟”的身份加入湖南卫视节目《天天向上》主持团阵容 [17]  ；3月12日，与包贝尔、贾玲、王鸥等出演古装电视喜剧《欢喜密探》 [18]  ；3月14日，推出个人单曲《早安少年morning call》，该歌曲也作为真人秀节目《花样姐姐》的主题曲 [19]  ；3月20日，曾舜晞加盟真人秀节目《花样姐姐第二季》的录制 [20]  ；4月，与迈克尔·特维诺、张柏芝、韩国艺人T.O.P等合作出演动作电影《失控·幽灵飞车》 [21]  ；11月2日，与张雪迎合作出演青春校园生活剧《青春最好时》 [22]  。

2017年1月28日，与尚雯婕、鲍春来等合作出演3D真人动画电影《熊出没之奇幻空间》上映 [23]  ；4月17日，与鹿晗、古力娜扎共同主演的古装玄幻电视剧《择天记》在湖南卫视播出 [24]  ；5月13日，与吕小雨、李梦露等联合主演青春校园偶像剧《快把我哥带走》在青岛开机，在剧中饰演爱惹是生非、卖萌耍贱的时分 [25-26]  ；11月23日，发行英文单曲《THANK YOU 谢你。》；11月25日，参加浙江卫视演技竞演类励志综艺《演员的诞生》 [27]  。11月30日，发布单曲《THANK YOU》的混音版《THANK YOU （Easyfun remixed）》 [28]  ；12月16日，参与录制的实验类真人秀节目《萌宠小大人》在爱奇艺上线播出

2018年1月20日，与陈钰琪、祝绪丹领衔主演古装武侠剧《倚天屠龙记》，在剧中饰演张无忌 [30]  ；同年，出席安徽卫视2017国剧盛典，获得“媒体推荐男演员”奖 [31]  。

2019年1月，与颜卓灵、周澄奥、冯建宇主演悬疑青春剧《我在香港遇见他》，在剧中饰演赴港求学的青年李嘉 [4]  ；6月13日，与孙红雷、辛芷蕾、蒋依依主演电视剧《带着爸爸去留学》在东方卫视等播出，曾舜晞在剧中饰演热爱篮球的黄小栋 [32]  ；10月，入围第六届“中国电视好演员”网剧男演员候选名单 [33]  ；11月，凭借武侠剧《倚天屠龙记》获得第26届华鼎奖“最佳新锐演员”奖提名 [34]  ；12月19日，凭借武侠剧《倚天屠龙记》获得第六届中国电视好演员“网剧组最佳男演员”奖 [35]  ；12月28日，作为飞行嘉宾参加的美食旅行记录节目《漫游记》第七期播出 [36]  ；同年，获得第四届金骨朵网络影视盛典“最具人气男演员”大奖 [37]  。

《终极笔记》吴邪(5张)

2020年4月，与梁洁合作主演古装剧《雁归西窗月》，在剧中饰演赵孝谦 [5]  ；7月23日，与鞠婧祎合作主演古装剧《慕南枝》，在剧中饰演禁军侍卫李谦李谦 [38]  ；10月，在悬疑警匪剧《使徒行者3》饰演殷天侠 [39]  ；11月，与杨超越合作主演的古装剧《说英雄谁是英雄》，在剧中饰演王小石 [40]  。12月10日，与肖宇梁、哈妮克孜领衔主演青春冒险剧《终极笔记》播出，在剧中饰演吴邪 [41]  。

2021年2月11日，参加《2021年中央广播电视总台春节联欢晚会》，与贾冰、倪妮等表演小品《开往春天的幸福》